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福建物構所稀土碘酸鹽倍頻晶體設計與合成獲進展

   日期:2019-06-28     來源:福建物構所    瀏覽:790    評論:0    
核心提示:金屬碘酸鹽晶體具有強的倍頻效應、較寬的透過波段、較高的熱穩定性。設計具有強倍頻效應的金屬碘酸鹽的思路在于如何誘導無心結構的形成及如何增加化合物的極化率。
   金屬碘酸鹽晶體具有強的倍頻效應、較寬的透過波段、較高的熱穩定性。設計具有強倍頻效應的金屬碘酸鹽的思路在于如何誘導無心結構的形成及如何增加化合物的極化率。在碘酸鹽體系中引入強畸變的d0-TM(過渡金屬)多面體或者孤對電子化學立體活性的鉍氧/氟框架,均能有效地設計合成新型碘酸鹽非線性晶體。將強極化率的IO3- 和IO43- 基團縮合形成新型聚碘酸根基團的方法是一種設計高性能倍頻晶體的新思路。但是聚碘酸鹽的合成條件很苛刻,富有挑戰性,目前僅發現I2O5、I3O8 和I4O11 三種孤立的聚碘酸根基團。
 
  在國家基金委面上項目、中國科學院戰略性先導科技專項等資助下,中科院福建物質結構研究所結構化學國家重點實驗室研究員毛江高團隊提出了以磷酸為反應介質的新合成方法,他們利用稀土氧化物(RE2O3)和高碘酸(H5IO6)在磷酸(H3PO4)中進行水熱反應(1),首次合成了含有I5O14五聚體的兩例稀土聚碘酸鹽倍頻晶體:REI5O14 (RE = Y, Gd)。
 
  REI5O14 (RE= Y and Gd) 結晶于極性空間群Cm。其中I5O14由三個IO4和兩個IO3通過共頂角連接形成半圓形構型,具有較高的極化率。I5O14基團在單胞排列整齊,因此YI5O14 和GdI5O14均展現出了優異的倍頻性能,分別為KDP的14倍和15倍。理論計算表明,I5O14多聚體對于YI5O14和GdI5O14倍頻性能的貢獻率分別為91.28%和92.62%。此外,這兩個晶體在可見到中紅外波段均具有很好的透過性能。同傳統的水熱合成相比,磷酸能夠有效地增強反應媒介的粘稠度,從而有利于碘酸根的聚合。該研究結果有望為碘酸鹽NLO晶體的設計與合成提供一條簡便有效的新策略。

    相關結果在線發表在《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上,文章第一作者為博士生陳瑾 (DOI: 10.1002/anie.201904383)。



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